erstmal, auf beiden Plattformen gleichzeitig zu arbeiten, ist schon eine GEWALTIGE Jongliererei. Wenn du das vorhast: frag in 1 Jahr noch mal nach!

Fang jetzt damit an, was deinen Applikationen eher gerecht wird:
Raspi: Multimedia, Web,
oder
Arduino: Roboter oder einfache Steuer-und Regelaufgaben


Verbinden kannst du beide Plattformen mit jeder beliebigen Schnittstelle, solange sie für dich schnell genug ist, und auch mehrere Geräte davon:
I2C,
UART (so habe ich es jetzt gemacht),
USB,
oder, noch schneller: SPI,
oder aber sowohl I2C als auch UART, zur Verdopplung der Übertragungsleitungen.
Theoretisch gehen aber auch BT oder TCP/IP.

Beachte aber, dass der Raspi von jeder Schnittstelle nur 1 hat (außer USB),
der Arduino hat sie doppelt und dreifach.


Auch mehrere Arduinos kannst du so direkt miteinander verbinden.
Aber das führt jetzt für dich als Anfänger zu weit.