Bei der Registerbenutzung ist es ziemlich egal ob man das in C oder ASM macht. So viel extra Unterstützung bietet des C (und GCC-AVR) nicht, eigentlich nur den zugriff auf 16 Bit Register. Für die Erklärung der Hardware ist das Datenblatt (als .PDF von Atmel.com erhältlich) die erste Referenz. Nach einer groben Erklärung z.B. der Timer oder des AD-Wandlers in einem Tutorial sollte man eigentlich in der Lage sein den Rest auch aus dem Datenblatt zu lesen. Der einzige Nachteil ist halt dass die Datenblätter in Englisch sind.