Ein iPhone hat laut hersteller um die 1500 mah, die lassen sich ja mit den 750 des bisherigen Akkus nicht vollständig aufladen oder?
Nein das reicht nicht, das hast du schon richtig erkannt.

Der Regler hat ja 1A, verträgt er es wenn ich ein 2000 Mah 9,6V Akkupack anschließe?
Ja aber nur wenn...
Ich meine das Laden braucht ja max. 500ma, mehr geht ja bei normalen Ladegeräten auch nicht...
...zutrifft.

Ist die Rechnung so einfach, das ein 3000mah Akku einen 1500er ca 2 mal aufladen kann?
Theoretisch ja! Praktisch nein. Da du beim 7805 einiges an Verlusten hast.

Eigentlich alle Geräte, die man an USB laden kann haben einen internen Laderegler. Deswegen ist die verwendete Akkutechnologie des zu ladenden Gerätes nicht wichtig.

Mein Kollege hat sich aus 4 Eneloop Zellen eine USB-Battery gebaut. Er hat keinen Spannungsregler verwendet, sondern nur die Zellen. Die 4 Zellen haben 4*1,2V = 4,8V Nennspannung. Wenn sie Voll sind liegt man ca. bei 4*1,4V = 5,6V. Das sollten USB Geräte aushlaten, wenns dir zu unsicher ist mach eine Shotky Diode dazwischen. Dann verringern sich deine Verluste auch noch deutlich, sodass deine Rechnung schon ehr hinkommt.
Lies dir mal im Internet die Vorteile von Eneloop Zellen durch. Besonders interessant ist, das die Spannung lange konstant bleibt.

Gruß Daniel